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工業(yè)的快速發(fā)展與化石能源的大量消耗導(dǎo)致了大氣中二氧化碳的濃度正在逐年上身，由此引發(fā)了一系列環(huán)境問題。利用風(fēng)能、太陽能等可再生能源將二氧化碳電化學(xué)還原為乙烯、乙醇等化學(xué)品作為一種降低大氣中的二氧化碳含量、儲(chǔ)存能量的方法成為了研究的熱點(diǎn)。銅作為唯一可以將二氧化碳轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物的金屬而被廣泛研究，銅催化劑表面物種與催化活性的關(guān)系對于反應(yīng)機(jī)理研究與催化劑設(shè)計(jì)十分重要，但目前這類研究還非常有限。

圖1. (a) -0.8 VRHE下多碳產(chǎn)物分電流密度；(b) -0.8 VRHE下一碳產(chǎn)物分電流密度；(c)加氧氣共同電解原位拉曼光譜圖；(d) DFT計(jì)算多碳產(chǎn)物生成決速步；(e) DFT計(jì)算甲烷生成決速步；(f)共同電解過程示意圖。

在這項(xiàng)工作中，研究者發(fā)現(xiàn)通過向反應(yīng)器中添加氧氣，引入氧還原反應(yīng)，使得在某些電壓下部分多碳產(chǎn)物的分電流密度提升了百余倍，產(chǎn)生甲烷的起始電位也向平衡電位平移了200 mV。研究者認(rèn)為氧還原反應(yīng)可能在銅電極表面引入了含氧物種，進(jìn)而帶來了二氧化碳還原反應(yīng)的巨大提升。研究者對該過程進(jìn)行了原位表面增強(qiáng)拉曼光譜的研究，研究結(jié)果表明，氧氣的引入會(huì)在拉曼光譜上觀察到一個(gè)新的峰，同位素交換實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論計(jì)算證明了該峰屬于表面的羥基（surface hydroxyl group）——氧還原反應(yīng)的一種中間體。為了深入研究表面羥基對于二氧化碳還原反應(yīng)的影響，研究者對多碳產(chǎn)物生成的決速步及甲烷生成的決速步進(jìn)行了計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明，表面羥基的存在使得多碳產(chǎn)物及甲烷的決速步的活化吉布斯自由能與吉布斯自由能變降低，使反應(yīng)更容易發(fā)生，這也與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。該工作將電化學(xué)測試與原位光譜、理論計(jì)算相結(jié)合，證實(shí)了引入氧還原反應(yīng)后電極表面羥基的存在并闡明了羥基對于二氧化碳還原反應(yīng)的促進(jìn)作用的機(jī)理，也為未來催化反應(yīng)機(jī)理的研究與催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

清華大學(xué)化學(xué)工程系2018級博士生何銘與李春松為論文的第一作者，清華大學(xué)化學(xué)工程系2017級博士生張皓晨、美國特拉華大學(xué)化學(xué)工程系博士后常曉俠、美國哥倫比亞大學(xué)教授陳經(jīng)廣（Jingguang G. Chen）、美國加州理工學(xué)院教授威廉·戈達(dá)德三世（William A. Goddard III）參與了該項(xiàng)研究工作。論文共同通訊作者為清華大學(xué)化學(xué)工程系副教授陸奇、美國特拉華大學(xué)化學(xué)工程系副教授徐冰君和臺(tái)灣成功大學(xué)化學(xué)系副教授鄭沐政。該項(xiàng)研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金基金等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-17690-8