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大氣污染物NO_x的排放控制問題日益受到世界各國關(guān)注。氨氣選擇性催化還原（NH₃-SCR）脫硝是最高效、成熟的脫硝技術(shù)。然而，傳統(tǒng)的釩鎢鈦催化劑活性溫度窗口較高（300～400℃），使得脫硝裝置置于除塵和脫硫裝置之前，進(jìn)而導(dǎo)致催化劑活性組分易因高空速粉塵沖刷而流失，硫酸銨鹽堵塞下游管線，且不適用于低溫?zé)煔猓ㄈ玟搹S燒結(jié)煙氣）脫硝。因此，開發(fā)高效的低溫（<200℃）NH₃-SCR催化劑具有重要意義。相比于傳統(tǒng)NH₃-SCR催化劑，低溫NH₃-SCR催化劑較差的抗SO₂中毒性能和N₂選擇性限制了其工業(yè)應(yīng)用，且低溫NH₃-SCR催化劑本征活性較低，難以適用高空速要求。鑒于此，團(tuán)隊從反應(yīng)機(jī)理出發(fā)，深入研究了錳基催化劑低溫NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理，并在此基礎(chǔ)上設(shè)計合成了具有優(yōu)異抗SO₂中毒性能、N₂選擇性以及高本征活性的錳基低溫NH₃-SCR催化劑，為低溫NH₃-SCR催化劑的設(shè)計合成以及低溫NH₃-SCR技術(shù)的應(yīng)用提供了理論支撐。

題目為《MnO_x/TiO₂催化劑上NO₂生成路徑及NO₂在低溫下快速SCR脫硝反應(yīng)中的作用機(jī)理研究》（Study on the NO₂production pathways and the role of NO₂in fast selective catalytic reduction DeNO_xat low-temperature over MnO_x/TiO₂catalyst）的研究論文發(fā)表在化工領(lǐng)域權(quán)威期刊Chemical Engineering Journal上(Chemical Engineering Journal2020, 379, 122288)。研究人員發(fā)現(xiàn)低溫NH₃-SCR反應(yīng)（NH₃+NO+O₂→N₂+H₂O）是NO氧化反應(yīng)（NO+O₂→NO₂）與“快速SCR”反應(yīng)（NH₃+NO+NO₂→N₂+H₂O）耦合的結(jié)果，NO氧化反應(yīng)是整個低溫NH₃-SCR過程的控速反應(yīng)。結(jié)合原位紅外和密度泛函理論計算等手段，發(fā)現(xiàn)了一種新型二齒硝酸鹽中間產(chǎn)物（*MnO₂NO₂），并提出了完整的NO催化氧化路徑。該工作為后續(xù)高效低溫NH₃-SCR催化劑的設(shè)計合成提供了重要思路及理論基礎(chǔ)。

題目為《Fe_oct?O?Mn_tet位點高度暴露的Fe摻雜Mn₃O₄尖晶石納米顆粒催化劑低溫下高效選擇性催化還原氮氧化物》（Fe-doped Mn₃O₄spinel nanoparticles with highly exposed Fe_oct?O?Mn_tetsites for efficient selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia at low temperatures）的研究論文發(fā)表在催化領(lǐng)域權(quán)威期刊ACS Catalysis上(ACS Catalysis, 2020, 10, 6803–6809)。基于前文對低溫NH₃-SCR反應(yīng)機(jī)理的研究，NO氧化反應(yīng)是低溫NH₃-SCR過程的關(guān)鍵，而氧缺位在金屬氧化物表面氧化反應(yīng)中起到關(guān)鍵作用。鑒于此，本工作旨在采用變價金屬Fe對Mn₃O₄尖晶石結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)、均勻摻雜，進(jìn)而調(diào)控材料Mn-O鍵強(qiáng)度及缺位生成能。傳統(tǒng)制備方法（如：浸漬法、共沉淀法）無法實現(xiàn)Fe–Mn復(fù)合氧化物材料的精準(zhǔn)控制合成，難以對催化點位和催化活性進(jìn)行構(gòu)效關(guān)聯(lián)，進(jìn)而導(dǎo)致對本征活性位點認(rèn)識不足。本工作以Fe–Mn雙金屬有機(jī)框架化合物為前驅(qū)物，精準(zhǔn)合成了系列Fe/Mn摩爾比可調(diào)的、小尺寸的、組分和形貌均一的Fe–Mn尖晶石催化劑（Fe_xMn_3-xO₄NPs）。Fe_0.35Mn_2.65O₄NPs催化劑能在180℃、400000 h^-1下達(dá)到90% NO脫除率?；趯Σ牧系木珳?zhǔn)控制合成以及同步輻射X射線吸收光譜對材料的結(jié)構(gòu)精細(xì)解析，建立了Fe–Mn尖晶石材料表面活性位點與NH₃-SCR活性之間的構(gòu)效關(guān)系，揭示了具有高本征活性的Fe_oct–O–Mn_tet活性位點。同時，結(jié)合理論研究發(fā)現(xiàn)催化劑表面氧缺位的生成是NO氧化反應(yīng)的控速基元反應(yīng)。Fe_oct–O–Mn_tet位點具有最低的氧缺位生成能，這是其高本征活性的根本原因。該工作對低溫NH₃-SCR活性點位有了新的認(rèn)識，并對高效低溫NH₃-SCR催化劑的設(shè)計合成具有重要指導(dǎo)意義。

題目為《設(shè)計合成自組裝多孔Mn₃O₄@石墨碳納米蒲公英催化劑：一種具有顯著抗SO₂中毒性能的低溫NH₃-SCR催化劑》（Design of assembled composite of Mn₃O₄@Graphitic carbon porous nanodandelions: A catalyst for Low–temperature selective catalytic reduction of NO_xwith remarkable SO₂resistance）的研究論文發(fā)表在催化領(lǐng)域權(quán)威期刊Applied Catalysis B: Environmental上(Applied Catalysis B: Environmental, 2020, 269, 118731)?？筍O₂中毒性能是抑制錳基催化劑工業(yè)化應(yīng)用的瓶頸。在對錳基催化反應(yīng)機(jī)理充分認(rèn)識的基礎(chǔ)下，該工作以錳基金屬有機(jī)框架化合物為前驅(qū)物，通過“限域-熱解-氧化”策略，設(shè)計合成了新型石墨碳改性的Mn₃O₄納米顆粒催化劑。該催化劑表現(xiàn)出較高的脫硝活性（在160℃、100 000 h^-1下能達(dá)到90%以上NO轉(zhuǎn)化率）及顯著提高的抗SO₂中毒性能。結(jié)合同步輻射X射線吸收光譜及理論計算，揭示了石墨碳在提高催化劑抗SO₂中毒性能中的積極作用：電子可以由石墨碳向Mn₃O₄納米顆粒轉(zhuǎn)移，進(jìn)而精準(zhǔn)調(diào)節(jié)Mn₃O₄的電荷性質(zhì)及氧化性，Mn₃O₄納米顆粒適宜的氧化性能夠避免SO₂氧化為SO₃，進(jìn)而抑制NH₄HSO₄生成、提高催化劑抗SO₂中毒性能。該工作為設(shè)計合成具有高效抗SO₂中毒性能的低溫NH₃-SCR催化劑提供了新的思路。

綠色能源化工團(tuán)隊長期致力于能源資源高效催化轉(zhuǎn)化過程研究，在化石能源催化加氫轉(zhuǎn)化、新能源氫能制取和利用、環(huán)境催化轉(zhuǎn)化（脫硝、脫氯、VOCs）、生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域取得了一系列基礎(chǔ)與應(yīng)用研究成果。近5年團(tuán)隊承擔(dān)國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金重點項目、山東省自然科學(xué)基金重大基礎(chǔ)研究項目、國家自然科學(xué)基金面上項目、中國石油重大專項、中國海油科技專項、泰山學(xué)者人才項目等各類課題30余項，授權(quán)國家發(fā)明專利40余項，發(fā)表SCI學(xué)術(shù)論文100余篇。獲中國石油科技進(jìn)步一等獎、山東省研究生科技創(chuàng)新成果獎。培養(yǎng)的研究生獲得中國青少年科技創(chuàng)新獎、山東省優(yōu)秀博士學(xué)位論文、中國石油大學(xué)優(yōu)秀博士學(xué)位論文、中國石油大學(xué)“學(xué)術(shù)十杰”以及研究生國家獎學(xué)金等多項榮譽稱號。

相關(guān)鏈接：

1.https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.122288

2.https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01284

3.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.118731