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近日，鄭州大學(xué)化工學(xué)院新能源科學(xué)與工程交叉研究中心與其他高校聯(lián)合，在二維材料電催化領(lǐng)域取得新進展。其研究成果以題為“Frenkel 缺陷單層 MoS 2 催化劑用于高效析氫”的研究論文發(fā)表在國際期刊Nature Communications。化工學(xué)院青年教師邵功磊博士為論文共同第一作者，蘇州大學(xué)李彥光教授、湖南大學(xué)劉松教授、華東理工大學(xué)戴升教授和天津理工大學(xué)羅俊教授為共同通訊作者。

目前，二維納米材料由于其獨特的電子結(jié)構(gòu)和原子構(gòu)型已經(jīng)被廣泛研究并應(yīng)用于電催化領(lǐng)域，特別是電催化分解制氫。先前諸多研究成果表明二維材料的邊緣為電催化反應(yīng)提供了活性位點。然而，相比于二維納米材料基面而言，其邊緣原子活性位點有限，優(yōu)化和調(diào)控二維基面的活性位點數(shù)量是提高其整體電催化活性的關(guān)鍵所在。目前，科研人員開發(fā)出各種策略，包括缺陷工程、表面改性、相轉(zhuǎn)化工程和應(yīng)力應(yīng)變調(diào)控等，以增加二維材料基面上的活性位點數(shù)量并優(yōu)化其析氫反應(yīng)性能。其中，缺陷工程策略主要基于異質(zhì)原子摻雜，尤其是貴金屬摻雜，然而會增加合成方法的成本和復(fù)雜性。同時，貴金屬摻雜策略僅取代原子顯示出有限電催化性能，仍有很大改進空間，并且附加類型的點缺陷是否可為二維材料提供所需的活性位點也值得深入研究。因此，開發(fā)一種簡便、經(jīng)濟的二維電催化劑缺陷工程策略具有重要意義。

研究團隊首次通過退火處理成功設(shè)計并制備出含F(xiàn)renkel缺陷的單層MoS2催化劑，并通過球差電鏡揭示出MoS2中Frenkel缺陷的原子結(jié)構(gòu)。微反應(yīng)器電化學(xué)測試表明，含F(xiàn)renkel缺陷的單層MoS2表現(xiàn)出比初始MoS2和Pt-MoS2更高的析氫反應(yīng)活性。通過計算揭示出，由于MoS2中存在Frenkel缺陷而引入獨特電荷分布，從而改變H的吸附位點，并為缺陷MoS2單層提供適度的H*吸附能。該研究不僅深入研究點缺陷MoS2材料的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，并且在原子水平上為二維電催化劑的設(shè)計提供一種高效、經(jīng)濟的缺陷工程策略。

該工作得到國家自然科學(xué)基金的資助。

全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-29929-7