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ACS Appl. Nano Mater.大連理工梁長(zhǎng)海團(tuán)隊(duì)在高穩(wěn)定性金催化劑的設(shè)計(jì)方面取得新進(jìn)展

來(lái)源:大連理工大學(xué)      2022-07-08
導(dǎo)讀:近日,大連理工大學(xué)梁長(zhǎng)海教授團(tuán)隊(duì)在高穩(wěn)定性金催化劑的設(shè)計(jì)方面取得新進(jìn)展,相關(guān)工作近日以封面論文的形式發(fā)表在國(guó)際期刊ACS Applied Nano Materials上。

采用納米金催化劑催化苯甲醇液相氧化反應(yīng)是一種重要的苯甲醛綠色合成方法。然而,由于Au-C間較弱的相互作用,以碳材料為載體時(shí)Au顆粒表面分散性差、穩(wěn)定性不佳、極易在制備及反應(yīng)中失活。因此,通過(guò)有效手段構(gòu)建Au-C間強(qiáng)相互作用,針對(duì)苯甲醛高選擇性及催化劑穩(wěn)定性,提出催化劑的新型研發(fā)路徑,對(duì)催化材料及工藝的可持續(xù)應(yīng)用具有重要的戰(zhàn)略意義。近日,大連理工大學(xué)梁長(zhǎng)海教授團(tuán)隊(duì)利用Au的特殊親硫性,可控調(diào)節(jié)Au-C相互作用及界面電荷傳遞效應(yīng),將2.6 nm的金顆粒負(fù)載于磺化碳管表面,獲得了苯甲醇氧化反應(yīng)顯著的催化活性及循環(huán)穩(wěn)定性。

由于Au的親硫性極強(qiáng),S原子或含硫有機(jī)物的存在極易導(dǎo)致金催化劑不可逆轉(zhuǎn)的失活。因此,含硫物種一直被視為傳統(tǒng)金催化的致命毒物。然而,當(dāng)S物種的含量降低至一定程度時(shí),Au-S間微妙的相互作用則用會(huì)引發(fā)特殊的現(xiàn)象。研究結(jié)果表明,控制磺化碳管表面微量含硫官能團(tuán)的生長(zhǎng)(S/C=1.4%),可有效提升Au/S-CNT催化劑轉(zhuǎn)化苯甲醇的轉(zhuǎn)化率、轉(zhuǎn)化頻數(shù)及苯甲醛的選擇性,與文獻(xiàn)報(bào)道相比具有極佳的低溫反應(yīng)活性,轉(zhuǎn)化頻數(shù)高達(dá)2294 h-1。在60 ℃及常壓下反應(yīng)3小時(shí),苯甲醛收率可達(dá)80%。

需要指出的是,微量含硫官能團(tuán)的存在可有效錨定、分散溶膠型Au顆粒,并在焙燒過(guò)程中充分抑制Au顆粒的熟化和燒結(jié),即使經(jīng)過(guò)300 ℃焙燒,Au的平均顆粒尺寸可保持在2.6 nm。硫?;鶊F(tuán)(R-S(=O)2-)成為主要的含硫官能團(tuán),Au/S原子比為7.6:1。密度泛函理論的模擬結(jié)果顯示,硫?;鶎?dǎo)致Au與碳平面的接觸角發(fā)生轉(zhuǎn)變,Au-C接觸界面顯著增大;同時(shí),Au團(tuán)簇的d-帶中心明顯向費(fèi)米能級(jí)偏移,Au-SCNT間產(chǎn)生電子轉(zhuǎn)移,催化劑表面對(duì)苯甲醇分子的吸附能增大,有效促進(jìn)Au/S-CNT表面苯甲醇的催化轉(zhuǎn)化過(guò)程。然而,硫物種的含量存在閾值,當(dāng)S/C比達(dá)到3.9%時(shí),金催化劑出現(xiàn)明顯的團(tuán)聚及失活現(xiàn)象。綜上,采用磺化碳納米管,在表面存在微量含硫官能團(tuán)的條件下,通過(guò)適宜的手段錨定顆粒尺寸細(xì)小的金納米顆粒,可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)Au-C間強(qiáng)相互作用的構(gòu)建,拓展高活性高穩(wěn)定性金催化劑研制的新方向。

相關(guān)工作近日以封面論文的形式發(fā)表在國(guó)際期刊ACS Applied Nano Materials上。論文第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院盤(pán)錦分院羅靖潔副教授,通訊作者為化工學(xué)院梁長(zhǎng)海教授。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金(21802015, 21978031, 21573031)的資助。

文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acsanm.1c04453

參考資料:http://chemeng.dlut.edu.cn/info/1039/11436.htm

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