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Adv. Mater.:武大彭天右、李仁杰課題組發(fā)表電催化全分解水新進(jìn)展

來源:武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院      2023-03-09
導(dǎo)讀:近日,《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)以研究性論文(Research Article)的形式,在線發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院彭天右、李仁杰課題組關(guān)于鎳卟啉作為雙功能電催化劑用于全分解水的研究結(jié)果,揭示了氫鍵作用對催化中心微環(huán)境及其全分解水性能的調(diào)控機(jī)制

近日,《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)以研究性論文(Research Article)的形式,在線發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院彭天右、李仁杰課題組關(guān)于鎳卟啉作為雙功能電催化劑用于全分解水的研究結(jié)果,揭示了氫鍵作用對催化中心微環(huán)境及其全分解水性能的調(diào)控機(jī)制。論文題目為《鎳(II)卟啉雙功能電催化劑微環(huán)境的氫鍵調(diào)控用于高效全分解水》(“Hydrogen-Bond Regulation of Microenvironment of Ni(II)-Porphyrin Bifunctional Electrocatalysts for Efficient Overall Water Splitting”),彭天右教授,李仁杰副教授為通訊作者,博士研究生張妍妍為第一作者。

開發(fā)清潔能源和減少溫室氣體排放為21世紀(jì)全世界關(guān)注的重點(diǎn)課題。近些年來,該課題組響應(yīng)國家“雙碳戰(zhàn)略”,致力于基于光(電)催化的能源轉(zhuǎn)換研究,發(fā)展了以卟啉、酞菁為催化位點(diǎn)的光(電)催化制氫、二氧化碳還原或全分解水體系等能源轉(zhuǎn)換體系(Adv. Mater. 2022, 34, 203139;Appl. Catal. B 2022, 318, 121822;Appl. Catal. B 2022, 318, 121865;Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003575;Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2009819;Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2107290;Appl. Catal. B 2021, 291, 120128)。

在上述研究的基礎(chǔ)上,該課題組通過化學(xué)修飾卟啉周邊取代基,調(diào)控吡啶N的位置,合成了N原子位于鄰位、間位或?qū)ξ坏乃倪拎せ?II)卟啉(o-NiTPyP、m-NiTPyP和p-NiTPyP),并將其用于全解水體系的雙功能電催化劑。結(jié)果表明,碳納米管上的m-NiTPyP表現(xiàn)出最佳的電催化全分解水性能,在堿性電解質(zhì)中10 mA cm-2電流密度下的析氧反應(yīng)和析氫反應(yīng)過電位分別為267 mV和138 mV。實驗和理論計算結(jié)果表明,不同位置的吡啶取代基N原子可通過與供氫中間體(*OOH或H-OH)形成不同強(qiáng)度的氫鍵相互作用,進(jìn)而調(diào)控催化活性位點(diǎn)周圍微環(huán)境發(fā)生微妙的變化,從而影響其全分解水性能。其中,m-NiTPyP中吡啶N原子與供氫中間體的H原子具有更強(qiáng)的氫鍵作用和更小的催化中心(N-Ni-N)鍵角,因而表現(xiàn)出最佳的全分解水性能。該項工作的鎳(II)卟啉作為一個良好的分子催化劑模型體系可以用于揭示氫鍵調(diào)控的電催化劑微環(huán)境對全分解水性能的影響機(jī)制。

該項工作得到了課題組張靜副教授和湖北大學(xué)張躍興教授的大力支持,以及國家自然科學(xué)基金(21975190、21871215、216301003、21573166)、深圳市科技計劃項目(JCYJ20180302153921190)和湖北省創(chuàng)新研究群體基金(2014CFA007)的經(jīng)費(fèi)支持。

文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202210727



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