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Nature:華中科技大學(xué)龐元杰教授乙酸綠色制備最新研究成果

來源:華中科技大學(xué)      2023-05-05
導(dǎo)讀:5月3日,光電信息學(xué)院龐元杰教授最新研究成果“限制二碳吸附基團(tuán)構(gòu)象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”(Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction)在《自然》(Nature)發(fā)表。光電信息學(xué)院金健博士、博士生閔秋紅,多倫多大學(xué)的Josh Wicks和上海交通大學(xué)的李俊教授為論文第一作者。龐元杰教授、多倫多大學(xué)E. H. Sargent教授、武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授為論文通訊作者。我校為論文第一通訊單位。

5月3日,光電信息學(xué)院龐元杰教授最新研究成果“限制二碳吸附基團(tuán)構(gòu)象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”(Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction)在《自然》(Nature)發(fā)表。光電信息學(xué)院金健博士、博士生閔秋紅,多倫多大學(xué)的Josh Wicks和上海交通大學(xué)的李俊教授為論文第一作者。龐元杰教授、多倫多大學(xué)E. H. Sargent教授、武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授為論文通訊作者。我校為論文第一通訊單位。


實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰”、“碳中和”,是我國可持續(xù)發(fā)展、高質(zhì)量發(fā)展的內(nèi)在要求,也是推動(dòng)構(gòu)建人類命運(yùn)共同體的必然選擇。從資源、能源發(fā)展戰(zhàn)略的角度來看,利用低品階的可再生電能,通過二氧化碳催化電解手段,將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值的碳基燃料或化學(xué)品,對于保護(hù)環(huán)境和推動(dòng)社會(huì)與經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展具有巨大而深遠(yuǎn)的戰(zhàn)略意義。


該論文報(bào)道了一種新型稀釋合金催化劑,可在高壓強(qiáng)反應(yīng)條件下將一氧化碳高效還原為乙酸。反應(yīng)最高選擇性(法拉第效率)達(dá)91%,已和二氧化碳至一氧化碳的電還原選擇性相仿;能量轉(zhuǎn)化效率達(dá)34%,為現(xiàn)有紀(jì)錄兩倍左右;長時(shí)運(yùn)行可保持80%左右選擇性820小時(shí)以上,大大超越現(xiàn)有紀(jì)錄。



圖1.本文的理論計(jì)算,表明銅-銀稀釋合金催化劑表面更利于單齒型吸附的*C=C=O二碳基團(tuán)的生成,以及其需要更高的CO表面覆蓋度以保證碳-碳偶聯(lián)的高效發(fā)生。



圖2.銅-銀稀釋合金催化劑的透射電鏡表征,其中只觀察到銀的晶格,表明銅元素在其中以原子級團(tuán)簇進(jìn)行分散。



圖3.銅-銀稀釋合金催化劑的同步輻射原位表征,進(jìn)一步探索了銅元素在稀釋合金中的分散狀態(tài):銅團(tuán)簇的大小大約在2-4個(gè)原子之間。



圖4.銅-銀稀釋合金催化劑在高壓反應(yīng)裝置中取得的性能:在10個(gè)大氣壓工況的流式反應(yīng)池中,乙酸電合成選擇性可達(dá)91%;在10個(gè)大氣壓工況的膜電極組件反應(yīng)池中,乙酸電合成選擇性可達(dá)85%并能在80%左右保持820小時(shí)以上。


在二氧化碳電催化還原反應(yīng)中,銅基催化劑是已知唯一擁有良好多碳產(chǎn)物合成效率的催化劑,因?yàn)槠淠芨咝Т呋?碳偶聯(lián)步驟。偶聯(lián)完成后反應(yīng)路徑過于復(fù)雜,因此銅可催化生成十幾種多碳產(chǎn)物,但每一種選擇性都不高。對于乙酸產(chǎn)物來說,關(guān)鍵中間產(chǎn)物為一種“單齒型”吸附的二碳基團(tuán),即只有一個(gè)碳原子與銅成鍵、“戰(zhàn)立”在銅表面上的CCO基團(tuán)。本工作設(shè)計(jì)了讓銅以原子級分散在銀基底中的銅-銀稀釋合金催化劑,其中銅位點(diǎn)只有2-4個(gè)原子,迫使碳基團(tuán)偶聯(lián)后進(jìn)入“單齒型”吸附狀態(tài),將反應(yīng)高效導(dǎo)入乙酸生成路徑。但過小的銅位點(diǎn)在反應(yīng)中將面臨無法高效完成碳-碳偶聯(lián)步驟的問題,計(jì)算表明在銅-銀稀釋合金催化劑表面完成碳-碳偶聯(lián)需要比平常更高的反應(yīng)物分子覆蓋度。采用武漢理工大學(xué)納米重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的先進(jìn)原位拉曼光譜系統(tǒng),證明了CO還原過程中的一個(gè)中間提示C=C=O或(OH)C=COH構(gòu)型。因此本工作設(shè)計(jì)了高壓強(qiáng)三相界面反應(yīng)裝置并得到國家發(fā)明專利授權(quán),其可在高氣壓條件下保持氣-液兩相平衡進(jìn)而穩(wěn)定工作,解決了催化劑表面反應(yīng)物分子覆蓋度的需求。結(jié)果,銅-銀稀釋合金催化劑可在10個(gè)大氣壓、3.1伏全池電壓工況的流式反應(yīng)池中,用5mol氫氧化鉀為電解液,以最高91%的選擇性將一氧化碳轉(zhuǎn)化為乙酸;在10個(gè)大氣壓工況的膜電極組件反應(yīng)池中,以2.2伏全池電壓,能夠?qū)?0%以上的選擇性保持820小時(shí)以上。反應(yīng)的高選擇性、低電壓保證了高達(dá)34%的能量轉(zhuǎn)化效率。經(jīng)濟(jì)技術(shù)可行性分析表明,兩步法二氧化碳電解技術(shù)在乙酸的電合成過程中具有較低的成本,保證了該技術(shù)在未來的應(yīng)用前景。


綜上,本工作實(shí)現(xiàn)了一種可持續(xù)的工藝,能夠利用低品階清潔電能將二氧化碳經(jīng)一氧化碳兩步轉(zhuǎn)化為乙酸,實(shí)現(xiàn)了乙酸的零碳綠色生產(chǎn),并在此過程中達(dá)到了高選擇性和高能量轉(zhuǎn)化效率。重要的是,本工作證實(shí)了二氧化碳電解技術(shù)在分布式清潔能源存儲(chǔ)方面的應(yīng)用潛力,及使用二氧化碳電催化轉(zhuǎn)化技術(shù)進(jìn)行碳基化學(xué)品綠色合成的可行性,將為“雙碳目標(biāo)”的達(dá)成貢獻(xiàn)一份力量。


龐元杰教授于2018年入選國家級人才計(jì)劃,其科研方向?yàn)殡姶呋趸歼€原,致力于發(fā)展高壓三相界面反應(yīng)體系,完成二氧化碳向多碳化學(xué)品的高效轉(zhuǎn)化,構(gòu)建兼容高壓的近工況原位表征技術(shù)群,闡明壓強(qiáng)在二氧化碳還原反應(yīng)過程中對反應(yīng)速率、反應(yīng)路徑、決速步、及選擇性的調(diào)控作用,總結(jié)高壓體系下材料及表界面構(gòu)效關(guān)系,發(fā)展新穎、高穩(wěn)定、高效生產(chǎn)多碳產(chǎn)物的催化劑體系。


論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-023-05918-8


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