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華東理工大學(xué)田禾院士團隊《德國應(yīng)用化學(xué)》:振動誘導(dǎo)發(fā)光機制研究新進展

來源: 華東理工大學(xué)      2023-05-23
導(dǎo)讀:近日, 華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、費林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心田禾院士團隊在振動誘導(dǎo)發(fā)光(VIE)機制的研究上再次取得重要進展,相關(guān)研究成果以“Sequential Multistep Excited-State Structural Transformations in N,N′-Diphenyl-dihydrodibenzo[a,c]phenazine Fluorophores”為題發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。

熒光染料分子的光誘導(dǎo)激發(fā)態(tài)過程存在著無限可能。大多數(shù)的染料分子具有無能壘的激發(fā)態(tài)弛豫過程,表現(xiàn)出單一波段的熒光發(fā)射;一些獨特的分子體系在激發(fā)態(tài)弛豫過程中會出現(xiàn)能壘并導(dǎo)致兩個局部最低能態(tài),從而輻射出雙波段熒光發(fā)射。然而,單個熒光團具有三重?zé)晒獍l(fā)射的現(xiàn)象則非常罕見。基于芳香性和立體位阻對二氫吩嗪結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的協(xié)同調(diào)控作用(J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 4883),田禾院士團隊以具有振動誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的N,N′-二苯基二氫二苯并[a,c]吩嗪(DPAC)為母體,通過在其鄰位引入位阻基團調(diào)控激發(fā)態(tài)過程與光物理性質(zhì),成功地實現(xiàn)了基于單個熒光團的寬光譜三重?zé)晒獍l(fā)射,其光譜窗口覆蓋紫外至近紅外區(qū)(約350nm至850nm)。

研究團隊進一步結(jié)合飛秒瞬態(tài)吸收光譜和含時密度泛函理論計算,發(fā)現(xiàn)位阻效應(yīng)對激發(fā)態(tài)勢能面形狀和激發(fā)態(tài)動力學(xué)過程產(chǎn)生了顯著的影響。DPAC分子因其對稱的幾何構(gòu)型和較弱的分子內(nèi)位阻效應(yīng),激發(fā)態(tài)彎曲到扭曲的結(jié)構(gòu)演變非常迅速,從而主要輻射出大Stokes位移的紅光發(fā)射;與DPAC陡峭的激發(fā)態(tài)勢能面相比,增強的位阻效應(yīng)使得單取代DPAC的激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)演化路徑變得更寬、演化速度變得更慢,同時誘發(fā)產(chǎn)生了新的中間態(tài),進而表現(xiàn)出寬光譜的三波段發(fā)射;更強的位阻效應(yīng)使得雙取代DPAC的激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)演化受限,表現(xiàn)出正常Stokes位移的藍光發(fā)射。值得指出的是,該工作首次證明了單一稠環(huán)共軛骨架在激發(fā)態(tài)可以發(fā)生從彎曲到平面再到扭曲的多步逐級結(jié)構(gòu)演變,并且這3種構(gòu)象可以作為發(fā)射態(tài)產(chǎn)生本征的多重?zé)晒獍l(fā)射。該工作進一步豐富和完善了振動誘導(dǎo)發(fā)光機制。

該工作主要由博士研究生金鑫在田禾院士和張志云教授的指導(dǎo)下完成,并得到了曲大輝教授、蘇建華教授、叢沐宇博士的大力支持;在飛秒瞬態(tài)吸收光譜方面得到了華東師范大學(xué)陳縉泉教授和王雪力博士的幫助與支持。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、上海市科技重大專項、上??茖W(xué)技術(shù)委員會、費林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心等資金支持。 

原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305572 


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