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Chem. Rev. :北大裴堅-王婕妤課題組綜述高分子半導體的合成、加工和應用

來源:北京大學化學與分子工程學院      2023-06-06
導讀:近期,北京大學化學與分子工程學院裴堅-王婕妤課題組在Chemical Reviews綜述,從高分子化學與物理、化學結(jié)構(gòu)設計與合成策略、多級微觀結(jié)構(gòu)、加工方法和功能應用等方面總結(jié)了高分子半導體材料近幾十年來的發(fā)展,搭建了高分子半導體材料化學結(jié)構(gòu)—微觀形貌—器件性能之間的橋梁,為開發(fā)高性能高分子半導體和相關電子學器件提供了指導性參考。

 高分子半導體材料因具有化學結(jié)構(gòu)易修飾、可溶液加工性、柔性和生物相容性等特點使得其在柔性電子、邏輯電路、可穿戴設備和生物電子等領域具有巨大的應用潛力,也因此成為傳統(tǒng)硅基半導體材料的優(yōu)勢互補材料。在過去幾十年里,新的結(jié)構(gòu)設計和新合成方法的發(fā)展使得高分子半導體的性能獲得顯著提升,其關鍵電子學參數(shù)“電荷遷移率”甚至匹配或已經(jīng)超過多晶硅。高分子半導體的性能既取決于其化學結(jié)構(gòu),也取決于固態(tài)下的多級微觀結(jié)構(gòu)。

 

  近期,北京大學化學與分子工程學院裴堅-王婕妤課題組在Chemical Reviews上發(fā)表了題為《Polymer Semiconductors: Synthesis, Processing, and Applications》的綜述,從高分子化學與物理、化學結(jié)構(gòu)設計與合成策略、多級微觀結(jié)構(gòu)、加工方法和功能應用等方面總結(jié)了高分子半導體材料近幾十年來的發(fā)展,搭建了高分子半導體材料化學結(jié)構(gòu)—微觀形貌—器件性能之間的橋梁,為開發(fā)高性能高分子半導體和相關電子學器件提供了指導性參考。

 

  

  圖1高分子半導體的合成、加工和應用

 

  該綜述首先回顧了導電和半導體高分子材料的發(fā)展歷程(圖2):從最初電導率超過104Scm-1的金屬性導電聚乙炔的發(fā)現(xiàn),到研究重心從導電高分子向高分子半導體偏移,多種不同功能的有機電子學器件涌現(xiàn),并發(fā)展成為有機電子學方向;隨著合成技術的發(fā)展,數(shù)量龐大的共軛高分子被合成出來,高分子半導體的結(jié)構(gòu)-性能關系被逐步解析;而后,共軛高分子復雜的固相微觀形貌、溶液聚集態(tài)和加工方法開始被人們重視,同時可控摻雜的進一步發(fā)展也讓導電高分子煥發(fā)出新的活力。到如今,高分子半導體已經(jīng)發(fā)展成為一個數(shù)量龐大、功能豐富的領域。

 

  

  圖2高分子半導體材料的發(fā)展

 

  在第一部分,該綜述總結(jié)了發(fā)展到目前為止高分子半導體的分子結(jié)構(gòu)設計策略和合成方法。1)高分子半導體分子結(jié)構(gòu)設計的兩個基礎是能級結(jié)構(gòu)和骨架平面性。高分子半導體的能級結(jié)構(gòu)影響了其光、電、熱、磁等諸多性質(zhì),而高分子半導體的骨架平面性則影響其片段之間電子云的重疊程度,鏈間的有序堆積,最終共同影響其光電性質(zhì)。2)高分子半導體的合成最初是由Ziegler?Natta催化聚合和氧化聚合等方法實現(xiàn)。隨著上世紀80年代Ni、Pd催化偶聯(lián)方法的發(fā)展,并在共軛高分子的合成中推廣和使用,Stille、Suzuki等合成方法成為高分子半導體合成的主流,其高效和普適性得到了廣泛的好評。該綜述進一步總結(jié)了高分子半導體合成的發(fā)展新方向,重點評述了直接芳基化聚合和鏈增長聚合方法的成果(圖3)。

 

  

  圖3高分子半導體材料的合成

 

  在第二部分,該綜述描述了高分子半導體的復雜微觀結(jié)構(gòu),并在此基礎上討論了影響高分子半導體電荷傳輸性能的因素。裴堅教授提出將高分子半導體的復雜微觀結(jié)構(gòu)劃分為四個級別,并分別對其聚集行為,表征方法,以及對電荷傳輸?shù)挠绊戇M行了總結(jié)。

 

  可溶液加工是高分子半導體的一大優(yōu)勢之一。溶液加工過程中的參數(shù)會對得到的固相薄膜的微觀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生顯著影響。綜述對溶液加工過程中影響形貌的因素和調(diào)控策略進行了系統(tǒng)總結(jié)。綜述按照加工的時間順序討論了高分子加工的關鍵階段,即從溶液到固體,以及對得到的薄膜的進一步后處理(圖4)。每個加工階段都會對沉積的高分子薄膜的多層次微結(jié)構(gòu)產(chǎn)生關鍵影響,從而影響器件的性能。對于共軛高分子的溶液,較強的分子間相互作用使高分子鏈傾向形成聚集體。由于共軛高分子的一些薄膜形態(tài)會直接繼承溶液中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu),所以在加工薄膜前調(diào)控溶液中的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)非常關鍵。在溶液聚集態(tài)調(diào)控中,溶劑、添加劑、溫度、濃度以及一些溶液預處理步驟例如超聲、紫外光輻照等等都會對溶液中形成的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。

 

  

  圖4溶液加工過程各個階段調(diào)控共軛高分子微觀形貌的策略

 

  在第三部分,該綜述總結(jié)了高分子半導體的相關應用。迄今為止,高分子半導體已被廣泛用于各種能源儲存、轉(zhuǎn)換和催化領域(圖5)。主要應用包括:1)利用高分子半導體電荷傳輸特性的有機場效應晶體管、有機電化學晶體管、有機熱電和有機自旋電子器件等;2)利用高分子半導體光物理特性的光學成像、有機太陽能電池和有機發(fā)光二極管等;3)利用高分子半導體的氧化還原特性的有機電池、有機超級電容器、高分子催化和光電極等。

 

  

  圖5高分子半導體材料的應用

 

  該綜述從高分子半導體材料的結(jié)構(gòu)設計、高效合成、形貌調(diào)控、結(jié)構(gòu)-性能關系以及基于其物理特性的大量功能應用等方面總結(jié)了高分子半導體材料的發(fā)展和最新研究進展,建立了高分子半導體材料從化學結(jié)構(gòu)到微觀形貌調(diào)控到器件性能之間的完整構(gòu)效關系,對于發(fā)展高性能高分子半導體材料及其在場效應晶體管、太陽能電池、有機熱電等功能器件中的應用提供了理論基礎與設計優(yōu)化策略。

 

  該工作第一作者為北京大學化學與分子工程學院博士生丁麗、余子迪,通訊作者為北京大學化學與分子工程學院裴堅教授。工作得到了國家自然科學基金委、科技部、北京市教委、北京分子科學國家研究中心的資助與支持。

 

  論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00696


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