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有機電極材料由于其結(jié)構(gòu)多樣性和電化學(xué)性能可調(diào)的特點，近年來受到了廣泛的關(guān)注，有望在新一代電池技術(shù)中得到廣泛的應(yīng)用。根據(jù)電化學(xué)反應(yīng)機理可以將有機電極材料分為n型，p型和雙極型。盡管n型電極材料已被應(yīng)用于各種金屬離子電池，但其電壓較低，循環(huán)性能較差。與之相反，p型電極材料能提供更高的電壓平臺和能量密度，但目前大多數(shù)p型材料的比容量較低。因此，設(shè)計合成高容量的p型材料對于高性能有機電極材料的發(fā)展具有重要意義。

黃曉宇研究員和李永軍副研究員報道了一種含有二甲基吩嗪(DMP)的p型有機電極材料：聚乙烯基二甲基吩嗪(PVDMP)。這種聚合物可以發(fā)生兩電子氧化還原反應(yīng)，電壓平臺高(3.0/3.6 V vs. Li/Li⁺)，理論比容量高達(dá)227 mAh g^-1，并且在電解液中的溶解性極低。

圖1. 聚(乙烯基二甲基吩嗪)p-型有機電極材料的離子選擇性電化學(xué)行為示意圖

充放電過程中，PVDMP的側(cè)基可發(fā)生兩個連續(xù)的氧化還原反應(yīng)，同時伴隨著陰離子的嵌入與脫出以保持電中性，從而實現(xiàn)電荷的儲存。因此，陰離子的選擇對PVDMP的電荷存儲能力有重要的影響。作者通過電化學(xué)研究發(fā)現(xiàn)PVDMP的氧化還原反應(yīng)對陰離子具有選擇性，并利用耗散型電化學(xué)石英晶體微天平(EQCM-D)技術(shù)揭示了PVDMP在氧化還原反應(yīng)中的陰離子摻雜機制。以PVDMP為正極有機鋰離子電池在優(yōu)化的電解液體系中具有優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)接近4000次仍能保持穩(wěn)定的容量。該研究得到國家自然科學(xué)基金(51825304, U22A2013, 52273086)和上海市科委(22520711700, 21520780100, 20ZR1469000)的支持。

圖2. 聚(乙烯基二甲基吩嗪)p-型有機電極材料的電荷存儲性能表征：(a)充放電曲線；(b)循環(huán)伏安曲線；(c)倍率性能；(d)循環(huán)性能；(e)與已報道的材料性能比較。

該工作是團隊關(guān)于有機電極材料研究的最新進展。過去的工作中，黃曉宇研究員和李永軍副研究員圍繞高性能有機電極材料的開發(fā)和應(yīng)用開展了系列研究(J. Mater. Chem. A 2022, 10, 10026; J. Power Sources 2021, 483, 229136; J. Power Sources 2021, 511, 230363; ChemSusChem 2021, 14, 3858; Chem. Rec. 2020, 20, 1198; Nanoscale 2019, 11, 5330)，為新型有機電極材料的發(fā)展提供了新思路。