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近日，蘭州大學化學化工學院先進催化中心李燦院士團隊在甲苯光催化選擇氧化研究中取得重要進展。該工作通過在TiO2載體上均勻負載超小無定形BiOCl納米片，構(gòu)筑了異質(zhì)結(jié)催化劑，實現(xiàn)了甲苯到苯甲醛的高效轉(zhuǎn)化（在甲苯轉(zhuǎn)化率為10%時，苯甲醛選擇性達到85%，CO2選擇性低至8%，苯甲醛生成速率為1.7 mmol g-1 h-1）。相關(guān)成果以“Achieving High Selectivity in Photocatalytic Oxidation of Toluene on Amorphous BiOCl Nanosheets Coupled with TiO2”為題，于近日發(fā)表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）上，該工作的第一作者是汪昊博士，責任作者是李燦院士和李澤龍青年研究員。

甲苯選擇性氧化制備苯甲醛是合成含氧高附加值化學品的重要途徑。由于甲苯高的sp3-（C-H）鍵解離能（400 kJ mol-1），以及產(chǎn)物苯甲醛相較于底物甲苯在熱力學和動力學方面更容易被過度氧化的特性，使得甲苯選擇性氧化制備苯甲醛十分具有挑戰(zhàn)性。光催化甲苯選擇性氧化制備苯甲醛，由于其條件溫和，在苯甲醛的合成方面展示出巨大潛力。然而光催化反應(yīng)受限于低的光生電荷分離效率，在半導(dǎo)體催化劑表面構(gòu)筑一些活性組分（如金屬或者金屬氧化物）去形成異質(zhì)結(jié)是一種有效的應(yīng)對策略。然而，異質(zhì)結(jié)催化劑中活性組分的微觀結(jié)構(gòu)一直被研究者所忽略。合理設(shè)計異質(zhì)結(jié)中活性組分的微觀結(jié)構(gòu)不僅能在異質(zhì)結(jié)的基礎(chǔ)上進一步提升光生電荷分離效率，而且能夠提供高效的活性位點用于改變有機化學反應(yīng)的表面動力學，從而調(diào)控目標產(chǎn)物的選擇性。

本工作合成了一系列BiOCl負載在TiO2表面的異質(zhì)結(jié)催化劑，在極低的BiOCl負載量下，BiOCl (BOC) 表現(xiàn)為無定形的超小納米片結(jié)構(gòu)，均勻分散在TiO2表面。其中最優(yōu)的催化劑0.01BOC/TiO2 在甲苯轉(zhuǎn)化率為10% 時，苯甲醛的選擇性為85%，CO2的選擇性低至8%，苯甲醛的生成速率為1.7 mmol g-1 h-1，分別為BOC和TiO2的3.7和5.6倍。表征結(jié)果表明，無定形BOC與TiO₂形成異質(zhì)結(jié)極大促進了電荷分離效率。BOC的無定形結(jié)構(gòu)賦予了其大量的表面氧空位，這些表面氧空位在異質(zhì)結(jié)的基礎(chǔ)上進一步提升了電荷分離效率，同時這些表面氧空位促進了催化劑對氧氣的吸附與活化。更為重要的是，無定形BOC相較于TiO2，表現(xiàn)出更為快速的苯甲醛脫附動力學，這減緩了生成的苯甲醛在催化劑表面的過度氧化過程，從而保證了其高的苯甲醛選擇性。具體的反應(yīng)機理為：在光照的條件下，(1) 在無定形BOC上聚集的光生空穴用于氧化甲苯生成芐基自由基。(2) TiO2上聚集的光生電子和無定形BOC氧空位缺陷態(tài)上捕獲的光生電子用于還原氧氣生成超氧自由基。(3) 芐基自由基與超氧自由基偶聯(lián)，再質(zhì)子化生成過氧芐基物種。(4) 過氧芐基物種通過脫水，生成產(chǎn)物苯甲醛。(5) 產(chǎn)物苯甲醛從無定形BOC表面快速脫附，減緩了其過度氧化過程，從而保證了其高的苯甲醛選擇性。此工作強調(diào)了微觀結(jié)構(gòu)在異質(zhì)結(jié)催化劑中的重要作用，這有利于設(shè)計高效的異質(zhì)結(jié)光催化劑用于有機合成。

該工作得到國家自然科學基金、中央高校基本科研經(jīng)費等項目的資助。（文/圖 汪昊）

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05237

蘭州大學先進催化中心簡介：

蘭州大學先進催化中心于2019年7月成立，李燦院士擔任中心主任。中心立足西部能源資源特色，以催化為核心學科基礎(chǔ)提升西部在新能源，生態(tài)環(huán)境，高端化學品合成等綠色低碳可持續(xù)發(fā)展方面的研究實力和水平。蘭州大學先進催化中心踐行“四個面向”，注重“產(chǎn)-學-研”發(fā)展，特別為西部發(fā)展提供技術(shù)和人才支撐。2020年，得到甘肅省科技廳的支持，依托先進催化中心及物理化學研究獲批甘肅省先進催化重點實驗室。

蘭州大學先進催化中心自成立至今，在鐵電光催化劑電荷分離、形貌控制提升光生電荷分離、光電轉(zhuǎn)化器件理性設(shè)計、光電催化消除難降解有機污染物等方面先后取得重要進展，相關(guān)文章發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.；Adv. Mater.; Applied Catalysis B: Environmental等期刊上。

蘭州大學先進催化中心招收碩博研究生、招聘博士后及科研助理（優(yōu)秀者可享受學校萃英博士后和青年研究員待遇），歡迎有志于催化研究工作的研究生、博士后及科研助理加盟李燦院士團隊。

蘭州大學先進催化中心李燦院士團隊博士后招聘啟事（蘭州大學新聞網(wǎng)）http://news.lzu.edu.cn/c/202006/70530.html