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Angew. Chem. 華中師范大學郭彥炳教授團隊在高濕度環(huán)境中快速去除臭氧領(lǐng)域取得新進展

來源:華中師范大學      2023-08-23
導讀:近日,華中師范大學化學學院郭彥炳教授課題組在高濕度環(huán)境中快速去除臭氧方面取得了新進展。該研究成果在國際化學領(lǐng)域權(quán)威期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表.

近日,華中師范大學化學學院郭彥炳教授課題組在高濕度環(huán)境中快速去除臭氧方面取得了新進展。該研究成果在國際化學領(lǐng)域權(quán)威期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)發(fā)表,題為“Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity”(DOI: 10.1002/anie.202309158)。2019級博士研究生朱玉華為論文第一作者,郭彥炳教授為唯一通訊作者,華中師范大學為第一完成單位。

地面臭氧(O3)作為一種溫室氣體和二次大氣污染物,給生態(tài)系統(tǒng)和人類健康帶來危害。根據(jù)世界衛(wèi)生組織臭氧標準,每小時平均接觸濃度不應超過100微克/立方米,長期接觸超標濃度的O3可能會導致永久性的肺部損傷和其他呼吸道疾病甚至死亡。因此,高效去除近地面臭氧對生態(tài)環(huán)境安全和人類健康具有重要意義。

近年來,在國家自然科學基金委、湖北省杰出青年基金和華中師范大學的支持下,郭彥炳課題組圍繞炔鍵調(diào)控表界面電子結(jié)構(gòu)在環(huán)境修復領(lǐng)域的應用進行了深入探索和系統(tǒng)的研究,并取得一系列優(yōu)秀的成果(J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720?8730;Chem Res Chin Univ. 2021, 37,1341-1347;J. Am.Chem. Soc. 2022, 144, 4942?4951; PNAS, 2023, 120, 16)。

高濕度環(huán)境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻分解機制研究示意圖

近日,該課題組發(fā)現(xiàn)具有界面“sp雜化C-O-Mo鍵”的三維自支撐石墨炔/氧化鉬(MoO3/GDY)可有效活化水分子實現(xiàn)臭氧在高濕度條件下的高效快速分解,并首次闡明水活化的作用及相應的促進機制。MoO3/GDY在室溫高濕度條件下(75% RH)實現(xiàn)了100%的O3轉(zhuǎn)化效率,是干燥條件下的4.0倍,其轉(zhuǎn)化率遠高于其他碳基MoO3材料。引入的GDY使得O3的分解機制從O3和H2O之間的競爭性吸附轉(zhuǎn)變?yōu)樗龠M反應。GDY中的sp-雜化C原子電子沿C-O-Mo鍵向MoO3轉(zhuǎn)移,促使水活化解離形成羥基并作為新的活性位點,促進O3的吸附和新的中間物種(羥基自由基和超氧自由基)的生成,顯著降低了O3分解的能壘(比在干氣條件下低0.57 eV),展現(xiàn)了優(yōu)異的臭氧分解性能。這項工作為高濕度環(huán)境下通過有效活化水分子促進異相催化反應提供了新的研究思路。


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