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Angew：武漢大學(xué)翟月明課題組在CO2電還原多原位譜學(xué)分析上取得新進(jìn)展
來(lái)源：武漢大學(xué) 2023-09-18
導(dǎo)讀：近日，德國(guó)應(yīng)用化學(xué)雜志（Angew. Chem. Int. Ed.）在線發(fā)表了武漢大學(xué)高等研究院翟月明團(tuán)隊(duì)關(guān)于Fe-P原子對(duì)增強(qiáng)二氧化碳電還原的多原位譜學(xué)分析研究的新進(jìn)展。
論文標(biāo)題為“Boosting the Proton-coupled Electron Transfer via Fe-P Atomic Pair for Enhanced Electrochemical CO2 Reduction”（Fe-P原子對(duì)催化劑促進(jìn)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移增強(qiáng)電化學(xué)二氧化碳還原）。武漢大學(xué)高等研究院為第一署名單位，武漢大學(xué)高等研究院2021級(jí)博士研究生張巧和陽(yáng)明交通大學(xué)的HsinJung Tsai為共同第一作者。武漢大學(xué)翟月明教授、陽(yáng)明交通大學(xué)洪崧富教授、蘇州科技大學(xué)楊鴻斌教授、重慶大學(xué)唐青教授為通訊作者。在電催化CO2還原制CO的過(guò)程中，單原子催化劑因其表現(xiàn)的優(yōu)異性能而備受關(guān)注。然而，由于中間體的非最佳吸附能，這些催化劑通常面臨高過(guò)電位和競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)析氫的問(wèn)題。異質(zhì)原子摻雜或雙金屬原子對(duì)構(gòu)建等策略被提出，以調(diào)控金屬中心的配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)，并促進(jìn)CO2的活化和轉(zhuǎn)化。但在中性和堿性環(huán)境中，緩慢的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)動(dòng)力學(xué)過(guò)程仍然限制了其整體性能向工業(yè)規(guī)模發(fā)展。因此，除了降低CO2活化和*CO解吸步驟的能壘外，提高PCET步驟的動(dòng)力學(xué)可以進(jìn)一步提高CO2RR，但由于單原子催化劑中單一活性位點(diǎn)的簡(jiǎn)單性，同時(shí)優(yōu)化CO2和H2O的活化存在很大的局限性。翟月明團(tuán)隊(duì)與洪崧富、楊鴻斌及唐青等教授團(tuán)隊(duì)提出了構(gòu)建多元單原子組裝體的策略，設(shè)計(jì)了Fe-P原子對(duì)催化劑(Fe1/PNG)，F(xiàn)e1/PNG在2.5V的槽壓下，在膜電極測(cè)試中表現(xiàn)出接近1 A的工業(yè)級(jí)電流，F(xiàn)ECO超過(guò)90%，CO電流密度超過(guò)Fe1/NG3倍以上。利用多原位譜學(xué)技術(shù)揭示了Fe-P原子對(duì)中P原子的協(xié)同效應(yīng)，并利用原位ATR-SEIRAS通過(guò)對(duì)催化劑上的界面水進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)隨著陰極偏壓的增大，相較于Fe1/NG，F(xiàn)e1/PNG上界面水中的K·H2O的相對(duì)比例明顯增加，而這與其隨電位變化而增大的CO的電流密度相對(duì)應(yīng)。進(jìn)一步結(jié)合DFT計(jì)算，發(fā)現(xiàn)P提供了額外的吸附位點(diǎn)從而加速水解離、促進(jìn)CO2的氫化和增強(qiáng)CO2還原活性。這種原子對(duì)催化策略可以實(shí)現(xiàn)對(duì)多種反應(yīng)物和中間體的調(diào)節(jié)，突破了單原子催化劑固有的局限性。
In-situATR-SEIRAS實(shí)驗(yàn)翟月明團(tuán)隊(duì)的研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)、學(xué)?？蒲泄卜?wù)條件平臺(tái)的支持。該成果得到了華中科技大學(xué)楊旋教授的大力幫助。原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311550
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