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高鵬教授團隊在Nature Communications發(fā)表Cu單原子合金助力動力學匹配的C-N偶聯(lián)合成尿素研究成果
來源：杭州師范大學 2023-11-09
導讀：近日，杭州師范大學材料與化學化工學院高鵬教授團隊在電化學C-N偶聯(lián)方面取得新進展，相關研究成果以題為“Kinetically matched C–N coupling toward efficient urea electrosynthesis enabled on copper single-atom alloy”發(fā)表于國際知名期刊Nature Communications（IF=16.6）上。
由可再生電能驅動的CO2和NO3- 發(fā)生C-N偶聯(lián)合成尿素是工業(yè)Bosch-Meiser尿素工藝的一種潛在替代方案。然而，CO2和NO3-還原反應中不匹配的動力學以及共電解中C-和N-物種的復雜性使得C-N偶聯(lián)定向合成尿素具有極大挑戰(zhàn)性，導致低的尿素產(chǎn)率和法拉第效率。有鑒于此，該團隊設計、合成了負載型銅單原子合金催化劑，通過調(diào)控Cu摻雜量和Pd4Cu1/FeNi(OH)2界面來調(diào)控C-和N-還原動力學，實現(xiàn)C-和N-還原動力學最優(yōu)匹配。結果表明，Pd4Cu1-FeNi(OH)2復合催化劑實現(xiàn)了436.9 mmol gcat.-1 h-1的尿素產(chǎn)率，法拉第效率高達66.4%，以及1000 h的超長循環(huán)穩(wěn)定性。原位譜學和理論計算結果表明，Pd晶格中原子級分散的Cu原子促進了NO3-深度還原到*NH2，Pd-Cu雙位點降低了C-N偶聯(lián)的能壘。該工作為今后設計、合成高效C-N偶聯(lián)電催化劑提供了新的設計思路。研究發(fā)現(xiàn)，在Pd晶格中引入原子級分散的Cu原子后可以極大地促進中間物種*NO2向NH3的轉化，同時可以抑制*CO從催化劑表面脫附。在Pd晶格中引入原子級分散的Cu原子之后，*NH2的生成速率逐漸增大，*CO的生成速率逐漸減小，最終達到動力學匹配，在Cu單原子合金表面，*NH2和*CO的生成速率之比達到了1.5:1，與理論值（2:1）接近。該論文共同第一作者為杭州師范大學2020級碩士生徐夢秋和浙江工業(yè)大學毋芳芳博士，通訊作者為杭州師范大學葉偉博士，高鵬教授，陳靚博士和哈爾濱工業(yè)大學吳曉宏教授。研究工作得到了國家自然科學基金委和浙江省自然科學基金委的資助。https://www.nature.com/articles/s41467-023-42794-2
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