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硝酸鹽作為一種重要的化工原料，被廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、化學(xué)合成等重要工業(yè)領(lǐng)域。目前硝酸鹽的工業(yè)生產(chǎn)工藝仍存在高能耗和高碳排放的問題，與可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略目標(biāo)相悖。電催化氮?dú)庋趸铣上跛猁}作為一種綠色合成技術(shù)，利用可再生電能將氮?dú)庵苯愚D(zhuǎn)化為具有高附加值的硝酸鹽。然而，由于氮?dú)庵蠳≡N的解離能較高，目前報(bào)道氮?dú)庋趸姶呋瘎┤源嬖诜ɡ谛实?、硝酸鹽合成產(chǎn)率低等問題。鈣鈦礦氧化物，因其具有組成可調(diào)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、活性位點(diǎn)豐富等優(yōu)點(diǎn)，在很多電化學(xué)反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的性能。在鈣鈦礦氧化物的晶體結(jié)構(gòu)中，可允許某些金屬陽離子以異?；蚧旌蟽r(jià)態(tài)的形式存在，從而形成了豐富的氧空位。有研究表明，這些氧空位作為不飽和活性中心，可有效增強(qiáng)對(duì)電化學(xué)反應(yīng)中間體的吸附，并對(duì)鈣鈦礦氧化物的電化學(xué)性能產(chǎn)生重要影響。

該工作以SrRuO₃鈣鈦礦氧化物為例，通過Sr位缺陷調(diào)控策略合成了具有不同氧空位含量的SrRuO₃和Sr_0.9RuO₃，并系統(tǒng)研究了氧空位含量對(duì)電催化氮?dú)庋趸铣上跛猁}性能的影響規(guī)律。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示：它們的電催化氮?dú)庋趸铣上跛猁}性能趨勢(shì)與其氧空位含量趨勢(shì)保持一致。與SrRuO₃相比，Sr_0.9RuO₃展現(xiàn)出更優(yōu)的反應(yīng)活性和選擇性，其法拉第效率高達(dá)38.6%，硝酸鹽產(chǎn)率為17.9 μmol h^–1mg^–1。理論計(jì)算結(jié)果表明，Sr_0.9RuO₃中的氧空位可有效增強(qiáng)氮?dú)獾奈讲⒄{(diào)節(jié)反應(yīng)中間體的吸附/脫附行為，可降低電催化氮?dú)庋趸铣上跛猁}反應(yīng)路徑的能量勢(shì)壘。上述研究結(jié)果表明了鈣鈦礦氧化物作為一類催化劑在電催化氮?dú)庋趸铣上跛猁}領(lǐng)域具有較大的潛力，也深化了對(duì)電催化氮?dú)庋趸磻?yīng)過程的理解，為高性能氮?dú)庋趸姶呋瘎┑脑O(shè)計(jì)開發(fā)提供了新思路。

論文連接：https://doi.org/10.1002/anie.202316097

Sr_0.9RuO₃的結(jié)構(gòu)示意圖及其電催化氮?dú)庋趸铣上跛猁}性能