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近日，中南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉又年、黃健涵、李嘉偉團隊在化學(xué)類國際頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem., Int. Ed.）發(fā)表題為“全氟烷基修飾的非貴金屬MOFs高效催化炔、醛、胺和爐煙二氧化碳四組分反應(yīng)（Perfluoroalkyl-Decorated Noble-Metal-Free MOFs for the Highly Efficient One-Pot Four-Component Coupling between Aldehydes, Amines, Alkynes, and Flue Gas CO₂）”的研究論文，在多組分串聯(lián)反應(yīng)制備惡唑烷酮領(lǐng)域取得重要進展，論文被選為期刊熱點文章。中南大學(xué)為唯一通訊單位，李嘉偉、吳琳淋和黃健涵為共同通訊作者，2021級碩士生楊帆為第一作者。

惡唑烷酮及其衍生物在不對稱合成、手性助劑和抗菌藥物中的廣泛應(yīng)用，受到了極大關(guān)注。以二氧化碳為原料構(gòu)建C?N鍵合成惡唑烷酮具有重要的經(jīng)濟價值，目前也已開發(fā)了多種均相或多相催化體系，但大多數(shù)催化體系通常需要貴金屬催化劑、苛刻的反應(yīng)條件或高濃度的二氧化碳?xì)夥?。以爐煙二氧化碳和多種廉價工業(yè)原料作為反應(yīng)底物，通過一鍋多組分串聯(lián)反應(yīng)制備惡唑烷酮，可最大限度地減少合成操作，增加產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和功能多樣性，這其中高效、綠色的催化體系的構(gòu)建是關(guān)鍵。

鑒于此，該研究團隊構(gòu)筑了系列全氟烷基修飾的非貴金屬MOFs催化劑，發(fā)展了炔烴、醛、胺等工業(yè)大宗原料和爐煙二氧化碳的四組分串聯(lián)反應(yīng)，實現(xiàn)了惡唑烷酮及其衍生物的高效合成。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，該類催化劑不僅能有效富集有機底物，還具備優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性。特別是，被催化劑富集的胺可進一步作為外源性二氧化碳的結(jié)合位點，大大提升了孔道中二氧化碳的濃度，促進惡唑烷酮的環(huán)化。這項研究為發(fā)展高效、綠色的惡唑烷酮合成策略提供了新思路，也為二氧化碳的資源化利用提供了可行路徑。

全氟烷基修飾的非貴金屬MOFs催化四組分反應(yīng)示意圖

該項研究獲得了國家自然科學(xué)基金、湖南省自然科學(xué)基金及中南大學(xué)中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金等支持。