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2024年2月29日，《科學》雜志以“Fast growth of single-crystal covalent organic frameworks for laboratory x-ray diffraction”為題，發(fā)表了蘭州大學化學化工學院、功能有機分子化學國家重點實驗室王為教授課題組在跨尺度精準共價組裝領域中的最新研究成果。該項研究突破了快速生長共價有機框架單晶的瓶頸，建立了高效創(chuàng)制亞胺鍵連共價有機框架單晶的普適性方法，獲得的高質量單晶均可通過常規(guī)單晶X-射線衍射儀進行結構解析，單晶結構數據分辨率高達0.79 ?。

共價有機框架材料（Covalent Organic Frameworks, COFs）是有機砌塊分子通過共價鍵連，在二維或三維方向上延展而成的結晶多孔聚合物。共價有機框架單晶的創(chuàng)制是理解復雜共價組裝體系中結構演化規(guī)律和功能涌現(xiàn)機制的關鍵環(huán)節(jié)，是該領域的核心瓶頸之一。2018年，王為教授課題組首次實現(xiàn)大尺寸共價有機框架單晶的創(chuàng)制，并與北京大學、加州大學伯克利分校合作完成了單晶結構的解析（Science, 2018, 361, 48）。經過六年的接續(xù)努力，該課題組建立了快速合成大尺寸共價有機框架單晶的普適性方法，在1至2天內成功制備出LZU-115等系列共價有機框架單晶，單晶尺寸達50至150微米。這一突破將高質量共價有機框架單晶的生長速度提升了50倍以上，大幅度降低了共價有機框架單晶的制備門檻。

得益于高質量單晶的高效創(chuàng)制，課題組進一步獲取了原子水平上的單晶結構數據，從而為理解共價有機框架的構效關系提供了關鍵信息。例如，X-射線衍射數據揭示了LZU-307單晶具有獨特的四重[2+2]穿插的pts拓撲結構，證實了單晶LZU-310和COF-303體系中的構象異構演化過程，明晰了特定客體分子在多種單晶主體中的排布信息等。上述單晶結構數據的分辨率最高達到0.79 ?，均通過實驗室X-射線單晶衍射儀器手段獲得，無需苛刻的同步輻射光源，從而有望更迭該領域的研究范式。

大自然造就了美妙的單晶物質，例如雪花、鉆石、石英等。人工單晶材料的制備，如單晶硅、金剛石、蛋白質晶體的人工合成，歷來是化學、材料、生物等領域的前沿科學問題?！犊茖W》雜志將“我們能推動化學自組裝走多遠?”列為 21 世紀亟待解決的 25 個重大科學問題之一；諾貝爾化學獎得主 Roald Hoffmann 教授指出，二維和三維延展結構是有機合成的荒地。王為教授課題組長期圍繞二維和三維有機多孔晶體的精準創(chuàng)制和構效關系開展研究，課題組的上述工作為共價組裝領域的發(fā)展提供了新路徑，豐富了人工單晶材料的類別，作為Research Article發(fā)表于Science, 2024, 383, 1014-1019。蘭州大學為通訊單位，博士生韓靜為第一作者，王為教授、梁琳博士為共同通訊作者。原文參見：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk8680

圖1. 大尺寸共價有機框架單晶的快速合成