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清華大學(xué)羅三中課題組：有機小分子催化的電解水析氫反應(yīng)

來源：清華大學(xué) 2024-09-18

導(dǎo)讀：電解水析氫反應(yīng)（HER）作為一種清潔能源的獲取方式，已經(jīng)引起了廣泛關(guān)注，它為綠色能源的未來發(fā)展開辟了新的前景。然而，目前HER催化劑的研究和應(yīng)用主要集中在過渡金屬基材料上，能否實現(xiàn)無金屬有機小分子催化析氫反應(yīng)，不僅具有重要的學(xué)術(shù)意義，極大的拓展了有機小分子催化的適用范疇，也為綠氫制造提供了有機小分子催化的新思路。

正文

清華大學(xué)羅三中課題組一直致力于仿生小分子催化研究（Acc. Chem. Res. 2015, 48, 986-997; Acc. Chem. Res. 2024 , 57, 10, 1523–1537），先后發(fā)展了三類新型的有機小分子催化體系。近日，該課題組的研究團隊在小分子能源轉(zhuǎn)化方面取得了突破性的進展，團隊用無金屬氮雜環(huán)磷（NHPs）類小分子有機催化劑實現(xiàn)高效異相電催化析氫反應(yīng)（圖1）。該催化劑在電解水制氫過程中展現(xiàn)出了非凡的催化性能，其最大電流密度可達130 mA·cm^-2，且所需的過電位低至354 mV，法拉第效率高達90%。化學(xué)加_合成化學(xué)產(chǎn)業(yè)資源聚合服務(wù)平臺，歡迎下載化學(xué)加APP關(guān)注。

圖片1.png

圖1. 課題設(shè)計及NHP電催化性能測試

接下來，團隊證實活性中間體NHP-1H與硫酸反應(yīng)可以釋放出氫氣（圖2A）。并提供了在酸性電化學(xué)條件下，對于NHP-1⁺會優(yōu)先得電子再得質(zhì)子的實驗證據(jù)（圖2B）。

圖片2.png

圖2. 機理實驗

為了進一步證實反應(yīng)機理，團隊進行了DFT計算，計算結(jié)果如圖3所示。NHP催化劑的HER過程遵循Heyrovsky型機理。即電子轉(zhuǎn)移-質(zhì)子轉(zhuǎn)移-電子轉(zhuǎn)移（ET-PT-ET）過程：NHP催化劑首先經(jīng)歷單電子還原，形成自由基陽離子中間體，然后質(zhì)子化形成自由基陽離子，最后再次經(jīng)歷單電子還原形成NHP-H氫化物作為活性物種。

圖片3.png

圖3. DFT計算

總結(jié)

綜上，團隊開發(fā)了有機小分子NHP作為一種有效的HER催化劑，實現(xiàn)了迄今為止無金屬小分子催化劑的最佳活性。NHP催化劑的成功開發(fā)為HER提供了新的思路。未來，團隊將進一步優(yōu)化NHP催化劑的活性和穩(wěn)定性，并探索其在其他電催化反應(yīng)中的應(yīng)用。

文獻詳情：

Organocatalytic Hydrogen Evolution Reaction by Diazaphospholenes.

Kaini Xu,^? Yu-Shan Zhang,^? Bing Zhong, Long Zhang,* Jin-Dong Yang,* Sanzhong Luo*

J. Am. Chem. Soc. 2024

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c10302

https://luoszgroup.com/

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清華大學(xué)羅三中課題組：有機小分子催化的電解水析氫反應(yīng)

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