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中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心及化學(xué)系的研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了特氟龍等全氟及多氟烷基化學(xué)品的低溫還原脫氟分解的變革性新方法。在該工作中，研究人員創(chuàng)制了扭曲促進(jìn)電子得失的有機(jī)小分子超級(jí)光還原劑KQGZ，并基于此發(fā)展了低溫（40-60℃）催化還原特氟龍等全氟及多氟烷基化合物的完全脫氟新方法。北京時(shí)間11月20日24時(shí)，相關(guān)成果以“Photocatalytic low-temperature defluorination of PFASs”為題發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《自然》上。

全氟和多氟烷基物質(zhì)（PFAS）由于其分子內(nèi)牢固的碳-氟鍵，具有獨(dú)特的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性、疏水及疏油特性等，廣泛應(yīng)用于化工、電子、醫(yī)療設(shè)備、紡織機(jī)械、核工業(yè)等領(lǐng)域。但是碳-氟鍵的惰性也導(dǎo)致PFAS在自然環(huán)境或溫和條件下難以降解。例如，特氟龍?jiān)?60℃的溫度下可以維持多年而不分解；而在500℃以上分解時(shí)則會(huì)釋放出有毒氣體。因此，PFAS被稱(chēng)為永久化學(xué)品。而被廢棄于自然界中的PFAS，則引發(fā)了一系列的環(huán)境及健康問(wèn)題。

圍繞上述挑戰(zhàn)，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)基于在特定光照具有超強(qiáng)還原性的原理，設(shè)計(jì)創(chuàng)制了超級(jí)有機(jī)光還原劑（取名為KQGZ），首次實(shí)現(xiàn)了低溫下特氟龍及小分子PFAS的完全脫氟礦化，將其高效回收為無(wú)機(jī)氟鹽和碳資源。還原劑是能夠提供電子的化學(xué)物質(zhì)；而超級(jí)還原劑則是能夠把電子注入到還原電位低于負(fù)3伏特的化學(xué)鍵的電子供體。該研究不僅首次報(bào)道了高度扭曲咔唑核對(duì)于超級(jí)光還原劑電子得失的促進(jìn)作用，從而實(shí)現(xiàn)永久化學(xué)品的完全脫氟；也表明了光還原劑的激發(fā)態(tài)氧化電位，與其還原能力并無(wú)直接關(guān)聯(lián)，并非判斷光催化劑還原能力的唯一標(biāo)準(zhǔn)；能否對(duì)特氟龍等PFAS進(jìn)行完全還原脫氟可作為有機(jī)還原劑的還原能力標(biāo)準(zhǔn)。

超級(jí)有機(jī)還原劑KQGZ是我國(guó)科學(xué)家獨(dú)立設(shè)計(jì)創(chuàng)制、具有原創(chuàng)性的獨(dú)特光還原催化劑，具有廣譜的催化斷裂牢固碳-雜以及雜-雜原子鍵的性能；在目前已經(jīng)嘗試的百余類(lèi)反應(yīng)中，均取得理想的結(jié)果。實(shí)驗(yàn)證明，其扭曲結(jié)構(gòu)有效地促進(jìn)了電子的得失，從而實(shí)現(xiàn)了超級(jí)還原作用，為新型超級(jí)光還原劑的設(shè)計(jì)和研制提供了新的思路。

該論文的第一作者是中國(guó)科大博士生張浩，第二作者是從本科就參與這項(xiàng)研究的中國(guó)科大碩士生陳錦祥。通訊作者是中國(guó)科大康彥彪教授和南京工業(yè)大學(xué)曲劍萍教授。該項(xiàng)研究工作獲得了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目催化專(zhuān)項(xiàng)(2021YFA1500100)、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(22271268)和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08179-1