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第一作者：三峽大學碩士生阮恒瑜

通訊作者：伍學謙、趙翔、李東升

六氟化硫（SF₆）被廣泛用作高壓絕緣氣和半導體制造中的清洗氣。同時，SF₆是溫室效應最強烈的氣體，其“全球增溫潛勢”（GWP）大約為CO₂的23900倍。因而，從SF₆/N₂混合物中捕獲/回收SF₆具有十分重要的科學和工業(yè)價值。近年來，得益于網(wǎng)絡化學（Reticular Chemistry）和晶體工程（Crystal engineering）策略的迅猛發(fā)展，金屬有機框架材料（MOFs）可以實現(xiàn)原子級精度的結構調控，為設計先進的吸附分離材料提供了理想平臺。其中，孔隙空間劃分（PSP）是一種有效的結構調控途徑，可以通過增加結合位點（化學因素）和將大孔劃分為限域空間（幾何因素）來增強MOFs的氣體分離性能。迄今為止，已報道的PSP-MOF實例主要集中在由高對稱性次級構筑單元（SBU）構筑的框架，關于在含有低對稱性SBU的MOFs（占MOF結構的大多數(shù)）中實現(xiàn)PSP的探索仍然很少。

單晶衍射分析表明，與同源框架（CTGU-46-Mn/Fe）相比，CTGU-47-Mn/Fe結構中參與形成SBU的六個羧酸基團和四個金屬中心的位置沒有變化，而與M₄團簇結合的P=O基團（灰色塊）與四個金屬中心定義的虛擬平面之間的相對位置從“平行”變?yōu)椤按怪薄睜顟B(tài)。同時，“翼尖”金屬中心（Mn1）上原本被H₂O分子占據(jù)的錨定位點（綠色塊）與切割配體（BPE分子）的N原子配位。此外，在CTGU-47-Mn/Fe中，“鉸鏈”金屬位點（Mn2）上的配位H₂O分子被DMA 分子取代。這些自組裝過程中的自適應配位演變（SACE）行為促使BPE分子自發(fā)地安裝在兩個相鄰的M₄團簇之間，從而完成了沿孔道窗口對角線方向的PSP。

由于實現(xiàn)PSP產(chǎn)生了限域吸附空間和更加致密的結合位點，CTGU-47-Mn/Fe與同源結構CTGU-46-Mn/Fe相比，對SF₆/N₂混合物的分離性能得到提升，吸附選擇性從37/72提高至 634/157 (v/v, 10/90, 100 kPa)。理論計算表明，前述增益效果源自于在CTGU-47-Mn/Fe中實施PSP后，基于額外的多重F???H相互作用，SF₆和框架的結合親和力顯著增強。

這項工作首次報道了基于低對稱的[M₄(μ₃-O)₂(COO)₆] (M = Mn/Fe) 團簇上自適應配位演化機制成功在兩種同構MOFs中實現(xiàn)孔隙空間劃分的實例。CTGU-47-Mn/Fe具有限域孔隙空間、合適的窗口孔徑、額外的結合位點以及前述特征所誘導的主-客體相互作用，因此對SF₆/N₂混合氣展現(xiàn)出優(yōu)異的分離性能，為MOFs結構精確調控和定制相關吸附劑材料提供了新的視角。

李東升，博士/博士后，湖北省二級教授，博士生導師，教育部新世紀人才，享受國務院政府津貼專家、湖北省有突出貢獻中青年專家；湖北省自然科學創(chuàng)新群體負責人，國家級學科創(chuàng)新引智基地負責人，中國復合材料學會礦物復合材料專業(yè)委員會副主任委員，三峽大學副校長；擔任中國化學快報（CCL）青年編委、結構化學（CSJC）編委；主要從事無機化學、能源化學、材料化學方面的教學研究工作，主持國家自然科學基金面上項目（6項）、教育部重點科研基金、湖北省自然科學基金創(chuàng)新群體等項目20余項，在Acc. Chem. Res.、Coord. Chem. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.、Adv. Fount. Mater.等期刊發(fā)表論文180余篇，被引16000余次，H因子64；授權國家發(fā)明專利56件，出版著作3部，獲省人民政府科技一、二等獎6項; 入選愛思唯爾中國高被引學者和全球前2%頂尖科學家終身成就獎榜單。

伍學謙，博士，講師，主要從事多孔材料設計構筑及其在吸附分離和能源存儲轉化等領域的應用研究，主持省級科研基金1項，參與國家自然科學基金重點項目1項，面上項目2項。以第一作者身份在Chem. Eng. J.、J. Mater. Chem. A、Green Energy Environ.、ACS Appl. Mater. Interfaces、Chem. Commun.、ACS Appl. Energy Mater.、Dalton Trans等期刊發(fā)表SCI論文10篇，授權發(fā)明專利5件。

李東升教授課題組鏈接：https://ldsktz.ctgu.edu.cn/index.htm